A hatvanas években fellépő fiatal írónemzedékhez tartozott. Gyermekfővel élte át a szabadságharcot és az elnyomatás korának eszmei megrendülését; igazi közösségi élményei a nemzeti ellenállás utolsó hullámából fakadtak (a Szabadság hajnala című, 1861-es kötetét el is kobozták), s ezeknek illúzióin át szemlélte a múltat. Egyénisége politikai, emberi magatartása eltér a népies-nemzeti irány legfőbb képviselőiétől. Ellentmondásos fejlődési folyamat vezette el a függetlenségi és 48-as párt tagjai közé, s mint képviselő a közjogi ellenzék szószólója. Romantikus, nacionalista színezetű múltszemlélete avatta a kuruc kor rajongó hívévé, s történeti kutatásai és a kuruc költészet utánzása tették nevezetessé. Pályáját költőként kezdte, de hamarosan a történetírás vonzotta magához. 1857 és 1861 között jelentek meg verseskötetei: Ne bántsd a magyart! (1857); Zengő liget (1859), Kárpáti kürt (1860), Székely kürt (1861), Szabadság hajnala (1861).

Rövid szépírói korszaka a népnemzeti irányzat és a petőfieskedők kölcsönhatására bontakozott ki. Költői produkciója kezdettől fogva főképp regékből, balladákból, költői beszélyekből áll; lírai vers fiatal kora és a líra egykorú divatja ellenére elég kevés akad benne. Az alanyiság ilyen háttérben maradása, a költő erős nemzeti érzése, a történeti múlt iránti állhatatos érdeklődése, az epikai műfajok iránti vonzalom (mely a művelt fiatal embert skót, dán, spanyol balladák és románcok fordítására is csábítja) mind Tompa és Arany követőjének, a népnemzeti iskola hívének mutatja (Komlós Aladár: A magyar költészet Petőfitől Adyig). Ugyanakkor erős ösztönzéseket fogadott be az epigonizmus felől is. A demokratikus tartalmaktól megfosztott, külsőségekre építő, "kelméi" népiesség nyoma megtalálható Székely kürt című kötetében. Ő is a székely nép kedélyét akarta kifejezni, mint Lisznyai a palócokét a Palóc dalokban. Nyelvjárások szerint próbálta feldolgozni anyagát, jegyzetekben magyarázta a köznyelvtől távol eső tájszavakat. Feldolgozó, tárgyias szenvedélye s az archaizáló divat is ennek az iskolának gyakorlatából ragadt rá. Az ódon, régies illúzió segíthette életre hívni Thaly kivételes archaizáló képességét. A későbbiek során fokozta ezt a Rákóczi-kor tanulmányozása, a múlt világába való romantikus, illúziós belemerülés. Így jöttek létre híres, a kuruc kort utánzó költeményei, köztük az a tíz vers, amelyeket belecsempészett a kuruc költészet anyagába (A kölesdi harcról, Bujdosó Rákóczi, Esztergom megvétele, Ocskai Lászlórul való ének, Bezerédy nótája, Balogh Ádám nótája stb.). Az előadásmód, a nyelv, a verselés korhű fordulatai bravúros stílus utánzatokká emelik őket. A hatvanas évek közepétől egyre inkább a történetírás vonzotta. Valószínűleg maga is felismerte, hogy költői tehetsége nem emelheti az irodalom élvonalába. A tudományos pályán remélt elismerést, s megkezdte költői ábrándjainak lassú, nosztalgiával árnyalt elfojtását. Segítette e folyamatot Régi magyar vitézi énekek és elegyes dalok (1864) című kiadványának sikere, s a kuruc kor világának vonzása.